Ông sinh tại làng Mậu Tài, xã Phú Mậu, huyện Phú Vang, Thừa Thiên-Huế. Lớn lên, ông học tại trường Quốc học Huế (1920-1924). Học xong Thành chung, được bạn bè (trong đó có Phạm Văn Đồng) hứa giúp đỡ tiền bạc để ra Hà Nội học tiếp Tú tài, nhưng do hoàn cảnh gia đình khó khăn nên ông đành thôi học, xin vào làm Phán sự làm việc cho Tòa khâm sứ Pháp ở Huế.
Tháng 10 năm 1924, ông bị chuyển vào Quy Nhơn. Đến cuối năm 1926, ông từ chức để dành toàn bộ sức lực cho hoạt động cách mạng. Ông bắt đầu bằn việc vận động học sinh trường cao đẳng tiểu học. Ông tình nguyện mở lớp buổi tối hướng dẫn một số học sinh năm thứ nhất và năm thứ hai. Những học sinh của ông sau này phần lớn đã tham gia cách mạng như Hoàng Phương Thảo và Nguyễn Âu Sanh. Nhưng một số người lại theo hướng khác như Cao Hữu Thưởng, Nguyễn Vỹ. Ông cùng Bửu Đình viết bằng tiếng Việt cho báo Tân thế kỷ và bằng tiếng Pháp cho các báo La Cloche Fêlée (Tiếng chuông rè), L’ Argus Indochinois... ở Sài Gòn. Ông đã gia nhập đảng Tân Việt, tiền thân của Đông Dương Cộng sản Liên đoàn. Cuối năm 1926, ông và Bửu Đình đứng ra diễn thuyết, hô hào chống chính quyền tại nơi nhà yêu nước Phan Bội Châu bị giam lỏng ở Bến Ngự, gần chùa Từ Đàm (tại đây, trí thức thành phố Huế và các vùng lân cận thường đến vào các ngày chủ nhật để cùng cụ Phan Bội Châu bàn vệ tương lai đất nước). Hai người sau đó đều bị bắt, ông bị kết án 9 năm, đày ra Buôn Mê Thuột; Bửu Đình cũng bị kết án 9 năm, đày ra Lao Bảo rồi Côn Đảo, về sau đã mất năm 1931. Chuyển đến nhà tù Bình Định,ông vẫn tiếp tục khơi động giác ngộ trong nhân dân. Truyền kiếp ghi chép những cuộc đấu khẩu giữa một vị Tổng đốc có tuổi và một nho sĩ lớn với một anh thanh niên 23 tuổi. Bằng chứng là bài thơ tứ tuyệt được nhà lão thành cách mạng Hoàng Phương Thảo ghi lại trong một hồi kí đăng trên tạp chí Sông Hương, số 11, Tết năm 1985: ...Viết hai chữ cách mạng Tù chín năm khổ sai. Ký giấy bán dân nước Tù ấy mấy vạn ngày? Ông ra tù ngày 1 tháng 3 năm 1930, sau đó bị bắt lại vào 2 tháng 4 năm 1930 trong lúc chuẩn bị sửa soạn xuất dương. Ông bị đày lên Đắk Sút thuộc tỉnh Kon Tum. Do bị bệnh nặng, ông được trả cho gia đình ngày giữa mùa hè năm 1932, về nhà 25 ngày thì qua đời 15 tháng 8 năm 1932), khi mới 28 tuổi. Hiện nay ngôi mộ ông đặt tại làng Mậu Tài, xã Phú Mậu quê ông do hai em của ông là Đồng Sĩ Hứa và Đồng Sĩ Hiền lập. Ghi nhận công lao của ông, Năm 2010, HĐND Tỉnh Thừa Thiên Huế đã quyết định lấy tên ông, Đồng Sĩ Bình, để đặt tên cho một con đường thuộc thị trấn Thuận An, huyện Phú Vang, Tỉnh Thừa Thiên Huế.